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《名家專欄》基于ptychography的新型極紫外顯微鏡

在上一期《名家專欄》主要圍繞納米尺度熱管理的挑戰和一種創新的測量技術——極紫外瞬態光柵技術，了解其神秘奧義。本期邀請中國科學院上海光學精密機械研究所曾志男研究員分享極紫外顯微鏡技術知識和前沿應用。

關鍵字：極紫外顯微鏡、高次諧波、波前傳感、X射線及真空紫外

極紫外顯微鏡是下一代重要超快應用，如化學元素分辨成像、超快泵浦探測，以及用于先進光刻節點的光化計量。目前臺式化高次諧波極紫外光源的穩定性和亮度已經足以滿足在實驗室建立新型極紫外顯微鏡的要求，實現多光譜波前傳感、阿秒脈沖表征和深度分辨成像等技術應用。特別是，ptychography現在可以在緊湊型 XUV 源上使用，這意味著不需要成像光學器件，這大大促進了實驗效率。此外，它同時利用了幅度和相位對比，從而能夠對材料特性進行定量研究，這是許多其他成像技術所缺乏的能力。

臺式化極紫外顯微鏡的早期實驗演示基于非相干等離子體和相干EUV激光，采用掃描和全場成像模式，要么使用菲涅耳波片直接記錄樣品的放大圖像，要么采用平移臺掃描來逐個像素地測量擴展對象，面臨著材料吸收和高數值孔徑以及寬帶光譜的衍射光學元件（DOE）制造挑戰。隨著相干衍射成像（CDI）的出現，它繞過了EUV成像系統的許多缺點，通過記錄衍射圖案和數學計算實現成像，但缺乏相位信息。未知的相位信息可以通過相位檢索算法恢復，前提是有關于樣本的先驗知識。不幸的是，這樣的先驗信息通常要么不可用，要么不足以重建復雜的現實樣本。Ptychography 解決了這個問題，它不是測量單個衍射圖案，而是測量來自橫向重疊掃描位置的一系列衍射圖案，因此有效地過度約束了潛在的逆問題，同時只需要最少的先驗信息（例如掃描位置和假設光束廣泛分布）在整個掃描過程中保持穩定）。

圖1、左：多波長CDI的算法工作流程[Physical Review A 79, 023809(2009)]。右：ptychography中的采樣要求，像素大小 ?x和視場L,假設弗勞恩霍夫或菲涅耳衍射[Optics Express, Vol. 30, No. 3, 4133(2022)]。

Ptychography通常被描述為CDI的掃描版本，樣本被平移使得相鄰的掃描位置橫向重疊，掃描臺的編碼器提供了位置的先驗知識，有效地約束了相位問題。圖1(b)顯示了EUV ptychography中最典型的采樣條件，其中D是檢測器的大小，樣本的最小可分辨元素與檢測器的最大可測量信號距離成反比，像素大小Δx通常不等于最終實驗中預期的橫向分辨率。λ、z和L分別表示波長、樣品到檢測器距離和視場大小。為了使橫向分辨率接近像素尺寸極限，也稱為衍射極限分辨率，需要在衍射數據中的高角度處有足夠的信噪比。當有足夠的高角度光子通量可用時，實驗者可以減少波長和/或樣品-檢測器距離，以改善由衍射極限設定的下限，由此得到采樣條件L=λz/Δq。

目前基于ptychography的極紫外顯微鏡的主要應用包括：

EUV波前傳感

雖然 ptychography 被認為是一種成像技術，但它同時可以獲得探測光束的信息，因此也為復雜電場的波前傳感提供了額外的機會，是一種非常有競爭力的技術。目前波前傳感測量的主要方法有Hartmann傳感器，點衍射干涉儀，橫向剪切干涉儀和點掃描方法。Hartmann傳感器作為一種具有快速直接重建技術的簡單測量方法而廣受歡迎，但孔徑之間的有限距離限制了橫向分辨率和最大可檢測相位梯度。點衍射干涉法在很大程度上類似于傅里葉變換全息術，而橫向剪切也是自參考全息術的一種形式，辨別條紋圖案的能力決定了最大可檢測相位傾斜，而精度主要由參考光束決定。Ptychography 中的探測場重建與對象重建具有相同的分辨率和相位精度，因此基于 ptychography 的波前傳感器 (WFS) 可以實現最先進的性能。

圖2、不同對稱性二氧化硅納米球晶格的相干極紫外散射。(a, d) 不同樣品區域的極紫外布拉格衍射圖，(b, e) 用極紫外布拉格相干衍射探測的樣品掃描電子顯微鏡圖像。(c 和 e 的插圖) 分別為 (b) 和 (e) 的傅里葉變換的平方振幅所得到的模擬結果。(f) 比較了 (d) 樣品的極紫外相干衍射圖和 (e 的插圖) 掃描電子顯微鏡圖像區域的模擬結果之間的互相關函數。兩條曲線的四重周期性表明，在確定該樣品區域的晶格對稱性方面，兩者具有定性一致性。[OPTICS EXPRESS, Vol. 26, No. 9,11399(2018)]

高分辨率成像

EUV成像的兩個主要優勢是高空間分辨率的潛力，以及獲得特定元素對比度的能力。由于極紫外光刻中所需的光化檢測，基于HHG的ptychography已被用于EUV光掩模的檢測。從HHG源過濾出13.5 nm波長的輻射以6°入射角進入反射ptychography中，采樣與光刻機相同的參數配置，可以對幅度和相位缺陷進行定量表征，其檢測納米級缺陷的能力被證明是可行的。

另一個是具有元素敏感性的高分辨率成像可能產生重大影響的領域，實現了具有化學敏感性的光刻納米結構的高分辨率成像，以及關于膠體晶體的拼圖成像的工作等。

圖3、光學圖像與極紫外（EUV）圖像的比較。圖中顯示了培養7天的神經元樣本：（A）固定后樣本的白光相襯顯微鏡圖像；（B）固定后樣本的疊層衍射成像（ptychography）29 nm（43 eV）極紫外（EUV）強度透射圖像。極紫外成像提供的額外細節和分辨率從較粗束周圍精細結構的可見性中可以立即看出[Sci. Adv. 2020; 6 : eaaz3025 1 May 2020]。

高分辨率ptychography可能產生重大影響的另一個領域是生物成像。特別是，水窗光譜范圍為在水環境中成像碳基結構提供了自然對比度。雖然HHG光源有限的通量與低散射對比度相結合，導致高分辨率臺式化ptychography仍然是一個挑戰，但是已在該波長范圍內得到證明。Baksh等人則證明了在更長的波長下也可以進行ptychographic生物成像，以高空間分辨率對固定的神經元結構進行成像，并證明了與超分辨率熒光顯微鏡的良好相關性，同時在無標記測量中獲得了互補的結構信息。

邁向3D成像

迄今為止，3D ptychography 已經以各種形式進行，ptychographic X 射線計算機斷層掃描 (PXCT) 是第一個被證明的3D ptychography技術。在 PXCT 中，樣本允許從不同方向照亮3D 樣本，在每次樣品旋轉時都會進行一次完整的橫向 2D ptychography 掃描。因此 PXCT 測量一系列投影，這些投影可以使用普通計算機斷層掃描技術組合在一起，以生成感興趣樣本的 3D 圖像。